جلیلی در زمان جنگ هشت ساله ایران و عراق به عنوان نیروی بسیجی بارها در جبهههای جنگ حضور یافت.
در دی ماه سال ۱۳۶۵ دیدهبان تیپ ۲۱ امام رضا (ع) خراسان بود که در عملیات کربلای ۵ پایش زخمی شد و در بیمارستان صحرایی منطقهٔ شلمچه در پی نبود امکانات و وضعیت اورژانسی پای راست خود را از دست داد.
در مهرماه ۱۳۸۶، غلامحسین الهام، سخنگوی دولت محمود احمدینژاد، با اعلام خبر استعفای علی لاریجانی، سعید جلیلی را به عنوان دبیر شورای عالی امنیت ملی معرفی کرد.پس از آن آیت الله خامنهای در تاریخ هشتم تیرماه ۱۳۸۷ طی حکمی وی را نماینده خود در شورای عالی امنیت ملی معرفی کرد.